DFG-Sachbeihilfe: Gemischte Metalloxidcluster: Modellsysteme für katalytisch aktive Materialien


Wir kombinieren Massenspektrometrie und Schwingungsspektrokopie mit quantenchemischen Berechnungen mit dem Ziel, die molekularen Details von C-H-Bindungsaktivierungen zu verstehen. Speziell interessieren wir uns für die H-Atomabstraktion durch Metalloxide und deren Ablauf als „proton-coupled electron transfer“-Reaktionen. Wir untersuchen die Struktur und Reaktivität von isolierten binären und ternären Metalloxidclustern wie [MAl7O12]+ (M=Fe, Co, Cu), M2AlO4+ (M=Co, Fe) or MCoAlO4+ (M= Al, Ti, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn), die als Modelle für die aktiven Zentren von festen Katalysatoren dienen können. Die Struktur von Edukten und Produkten wird durch Infrarot-Photodissoziationsspektroskopie bei variabler Temperatur in Kombination mit Dichtefunktionaltheorie charakterisiert. In kritischen Fällen werden Multireferenz-Wellenfunktionsrechnungen durchgeführt. Wir konzentrieren uns auf die relative Stabilität von Oxylradikalen, die an ein Metallion gebunden sind, im Vergleich zu den valenzisomeren Metalloxospezies, und wir untersuchen die Reaktivität gegenüber kleinen Kohlenwasserstoffen, speziell Methan, sowie Wasser.
Wir kombinieren Massenspektrometrie und Schwingungsspektrokopie mit quantenchemischen Berechnungen mit dem Ziel, die molekularen Details von C-H-Bindungsaktivierungen zu verstehen. Speziell interessieren wir uns für die H-Atomabstraktion durch Metalloxide und deren Ablauf als „proton-coupled electron transfer“-Reaktionen. Wir untersuchen die Struktur und Reaktivität von isolierten binären und ternären Metalloxidclustern wie [MAl7O12]+ (M=Fe, Co, Cu), M2AlO4+ (M=Co, Fe) or MCoAlO4+ (M= Al, Ti, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn), die als Modelle für die aktiven Zentren von festen Katalysatoren dienen können. Die Struktur von Edukten und Produkten wird durch Infrarot-Photodissoziationsspektroskopie bei variabler Temperatur in Kombination mit Dichtefunktionaltheorie charakterisiert. In kritischen Fällen werden Multireferenz-Wellenfunktionsrechnungen durchgeführt. Wir konzentrieren uns auf die relative Stabilität von Oxylradikalen, die an ein Metallion gebunden sind, im Vergleich zu den valenzisomeren Metalloxospezies, und wir untersuchen die Reaktivität gegenüber kleinen Kohlenwasserstoffen, speziell Methan, sowie Wasser.


Projektleitung
Sauer, Joachim Prof. Dr. rer. nat. Dr. h.c. (Details) (Theoretische Chemie / Quantenchemie)

Beteiligte Organisationseinheiten der HU

Beteiligte externe Organisationen

Laufzeit
Projektstart: 01/2020
Projektende: 12/2022

Forschungsbereiche
Anorganische Molekülchemie - Synthese, Charakterisierung, Physikalische Chemie von Molekülen, Flüssigkeiten und Grenzflächen, Biophysikalische Chemie

Zuletzt aktualisiert 2022-20-01 um 21:07