Mechanistische Einblicke in die Wirkungsweise von molekularen Katalysatoren während der elektrokatalytischen Reduktion von O2 und CO2


Hauptziel des Projektes ist die Entwicklung von Elektrokatalysatoren zur Reduktion von Sauerstoff bzw. Kohlenstoffdioxid und die Untersuchung von Struktur-Aktivitäts-Beziehungen unter Reaktionsbedingungen mit Hilfe spektroelektrochemischer Methoden. Die Katalysatorsysteme basieren auf heterodinuklearen Verbindungen, die auch „hetero-Pacman“-Verbindungen genannt werden. Sie zeichnen sich durch zwei unterschiedliche Metallkomplexfragmente aus, welche über ein rigides Rückgrat so zueinander angeordnet sind, dass sie kooperativ in der Aktivierung eines Substrats wirken können. Nach der Synthese und Charakterisierung der Verbindungen stehen zunächst erste Reaktivitätsstudien in homogener Lösung an. Daraufhin erfolgt die Immobilisierung der Verbindungen an Oberflächen und die Untersuchung der elektrokatalytischen Aktivität. Die Anbindung der homogenen Katalysatoren an die Elektrodenoberfläche erfolgt mit verschiedenen Methoden (d.h. Ankerfunktionen). Den Einfluss der Ankerfunktion auf die Elektronentransfergeschwindigkeit und Produktselektivität aufzuklären, ist ein Zwischenziel der geplanten Arbeiten. Mechanistische Untersuchungen spielen für das Projekt eine besondere Rolle: Im Vordergrund stehen oberflächensensitive in-operando Spektroskopiemethoden, wie SERRS und SEIRA, die die Charakterisierung von Intermediaten ermöglichen sollen, um so neue Einsichten in und ein besseres Verständnis für die ablaufenden Prozesse während der Reduktion von O2 bzw. CO2 zu gewinnen. Diese Ergebnisse können dann einerseits mit biologischen Systemen verglichen werden und andererseits zur Entwicklung einer nächsten Generation von Katalysatorsystemen führen. Die gezielte Reduktion von Sauerstoff zu Wasser bzw. von Kohlenstoffdioxid zu Kohlenstoffmonoxid oder Ameisensäure soll durch die Wahl geeigneter Katalysemetalle, Liganden und Reaktionsbedingungen erreicht werden. Die optimierten Katalysatorsysteme wären dann interessant für den Einsatz in speziellen Brennstoffzellen.


Projektleitung
Schwalbe, Matthias (Details) (Anorganische und Allgemeine Chemie I)

Laufzeit
Projektstart: 01/2019
Projektende: 12/2021

Forschungsbereiche
Anorganische Molekülchemie - Synthese, Charakterisierung, Naturwissenschaften, Physikalische Chemie von Molekülen, Flüssigkeiten und Grenzflächen, Biophysikalische Chemie

Zuletzt aktualisiert 2021-04-01 um 17:48