Ab initio Dichtematrix-Zugang zu zeitabhängigen Phänomenen in Molekülsystemen I

In diesem Vorhaben wird die Entwicklung der zeitabhängigen ab initio Response Verfahren basierend auf der Dichtematrixmethode durchgeführt. Dabei steht die Untersuchung von Energierelaxationsprozessen auf Grund der Kopplung zwischen Kerndynamik und elektronischen Anregungen im Mittelpunkt. Die zeitabhängige Dynamik der elektronischen Anregungen wird dabei durch die Liouville Gleichung für die reduzierte Dichtematrix beschrieben, für deren Lösung die Kernschwingungsdynamik erforderlich ist. Die simultane Lösung der Liouville Gleichung für die reduzierte Dichtematrix und die Berechnung der quantenmechanischen Kernschwingungsmoden erfordern die Entwicklung neuer methodologischer Konzepte, insbesondere in Zusammenhang mit ab initio Ansätzen.