Cluster: Integrale Konzepte der Katalyse II(E3/D3)
Die Aufdeckung des lichtgetriebenen Photosystem II-spezifischen Reparaturmechanismus: Kristallisation von Mn-freiem PSII und dessen strukturelle/funktionelle Analyse

Das Photosystem II (PSII), welches zur oxygenen Photosynthese befähigt, besitzt die einzigartige Fähigkeit mithilfe von Licht (des sichtbaren Wellenlängen-Bereichs) am Mn4CaO5-Cluster Wasser zu oxidieren (daher auch „water-oxidizing-complex“, WOC). Während der letzten zehn Jahre wurde ein bedeutender Fortschritt in der Aufklärung der molekularen WOC-Struktur durch die Anwendung von Proteinkristallografie und Röntgenabsorptionsspektroskopie des cyanobakteriellen PSII Kernkomplexes (PSIIcc) erreicht. Dies liefert eine solide Basis für die weitere Analyse der immer noch wenig verstandenen molekularen Mechanismen der Wasseroxidation. Ein Vorhaben dieses Projektes ist die Verbesserung der Kristallqualität von monomeren und dimeren PSIIcc für eine Auflösung von mindestens 2.0 Å. Die erhaltenen Strukturdaten sollen zum besseren Verständnis des katalytischen Prozesses mit Hilfe von Daten aus verschiedenen spektroskopischen Messungen an Einzelkristallen von PSIIcc (ERP-, EXAFS- und XAS-Spektroskopie) kombiniert werden. Den zweiten zentralen Untersuchungsgegenstand unseres Projektes bildet der lichtgetriebene Reparaturmechanismus der Wasseroxidation/des WOC im PSIIcc, der höchstwahrscheinlich einen essentiellen Beitrag bei der Entwicklung von artifiziellen/künstlichen Wasseroxidations-Katalysatoren liefern könnte. Hierfür sollen PSIIcc-Kristalle einerseits als Assemblierungsintermediate und andererseits als apo-Form (Mn freies PSIIcc) gewonnen werden. Diese Strukturdaten würden tiefere Einblicke in die strukturellen Änderungen geben, die während des Reparatur-Zyklusses durchlaufen werden.

Projektleitung
Zouni, Athina PD Dr. (Details) (Honorar- und außerplanm. Profess. / Privatdoz. / Lehrbeauftragte)

Beteiligte Organisationseinheiten der HU

Mittelgeber
DFG-Exzellenzinitiative: Cluster

Laufzeit
Projektstart: 11/2012
Projektende: 10/2017

Forschungsbereiche
Biochemie und Biophysik der Pflanzen, Biophysik, Grundlagen der Biologie und Medizin, Lebenswissenschaften, Molekülchemie, Naturwissenschaften, Physikalische Chemie von Molekülen, Flüssigkeiten und Grenzflächen - Spektroskopie, Kinetik, Physikalische und Theoretische Chemie, Strukturbiologie

Forschungsfelder
Erneuerbare Energien, Membran

Publikationen
Kern J, Alonso-Mori R, Tran R, Hattne J, Gildea R.G., Echols N, Glöckner C, Hellmich J, Laksmono H, Sierra R G, Lassalle-Kaiser B, Koroidov S, Lampe A, Han G, Gul S, DiFiore D, Milathianaki D, Fry A R, Miahnari A, Schafer D W, Messerschmidt M, Seibert M M, Jason Koglin E, Sokaras D, Weng T C, Sellberg J, Latimer M J, Grosse-Kunstleve R W, Zwart P H, White W H, Glatzel P, Adams P D, Bogan M J, Williams G j, Boutet S, Messinger J, Zouni A, Sauter N K, Yachandra V K, Bergmann U, Yano J, Simultaneous Femtosecond X-Ray Spectroscopy and Diffraction of Photosystem II at Room Temperature. Science 2013, 340, 491-495
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Kern, J., Tran, R., Alonso-Mori, R., Koroidov, S., Echols, N., Hattne, J., Ibrahim M., Gul, S, Laksmono, H., Sierra, R. G., Gildea, R. J., Han, G., Hellmich, J., Lassalle-Kaiser, B., Chatterjee, R., Brewster, A. S., Stan, C. A., Glöckner, C., Lampe, A., DiFiore, D., Milathianaki, D., Fry, A. R., Seibert, M. M., Koglin, J. E., Gallo, E., Uhlig, J., Sokaras, D., Weng, T.-C., Zwart, P. H., Skinner, D. E., Bogan, M. J., Messerschmidt, M., Glatzel, P., Williams, G. J., Boutet, S., Adams, P. D., Zouni, A., Messinger, J., Sauter, N. K., Bergmann, U., Yano, J., and Yachandra, V. K., Taking snapshots of photosynthetic water oxidation using femtosecond X-ray diffraction and spectroscopy Nat. Commun. 2014, 5, DOI: 10.1038/ncomms5371
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Young ID, Ibrahim M, Chatterjee R, Gul S, Koroidov S, Brewster AS, Tran R, Alonso-Mori R, Kroll T, Michels-Clark T, Laksmono H, Sierra RG, Stan CA, Hussein R, Zhang M, Douthit L, Kubin M, de Lichtenberg C, Pham LV, Nilsson H, Cheah MH, Shevela D, Saracini C, Bean MA, Seuffert I, Sokaras D, Weng TC. Pastor E,…, Zouni A, Messinger J, Bergmann U, Sauter NK, Kern J, Yanchandra VK, Junko Yano. Structure of photosystem II and substrate binding at room temperature. Nature 540, 453–457 (15 December 2016) doi:10.1038/nature20161
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Fuller F.D, Gul S, Chatterjee R, Burgie E.S, Young I.D, Lebrette H, Srinivas V, Brewster A.S, Michels-Clark T, Clinger J.A, Andi B, Ibrahim M, Pastor E, de Lichtenberg C, Hussein R, Pollock C.J, Zhang M, Stan C.A, Kroll T,…,Zouni A, Johannes Messinger, Uwe Bergmann,…,Orville A.M, Kern J, Yachandra V.K & Yano J. Drop-on-demand sample delivery for studying biocatalysts in action at X-ray free-electron lasers. Nature Methods 14, 443–449 (2017) doi:10.1038/nmeth.4195 Published online: 27 February 2017
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Zuletzt aktualisiert 2020-16-03 um 23:17