Hochgenaue Berechnung molekularer Eigenschaften mit Hilfe der Multi-Resolutions-Analyse

Das Projekt hat die genaue Beschreibung molekularer Eigenschaften zum Ziel, wobei neue Wavelet-Basen für die Wellenfunktion genutzt werden. Es sollen Algorithmen im Formalismus der Multi-Resolution-Analyse (MRA) entwickelt werden, die eine qualitativ hochwertige numerische Darstellung der korrelierten Wellenfunktion ermöglichen. Viele der Probleme, die durch die Verwendung von atom-zentrierten Gaußfunktionen hervorgerufen werden, können durch MRA vermieden werden, so zum Beispiel unbalanciertes Basissatzdesign, der Basissatz-Überlagerungsfehler, lineare Abhängigkeiten oder die hohe Skalierung quantenchemischer Methoden bezüglich der Systemgröße. In MRA wird jede einzelne Funktion, beispielsweise ein Orbital, eine Paarfunktion oder das Kernpotential, in einer voll-adaptiven Basis bis zu einer gewünschten Genauigkeit dargestellt. Diese wird im Laufe der Berechnungen erhalten und führt schließlich zu einer garantierten Genauigkeit im Endergebnis. MRA kann mit den gängigen quantenchemischen Methoden kombiniert werden, beispielsweise mit Störungstheorie zweiter Ordnung (MP2) oder dem Coupled-Cluster-Singles-and-Doubles-Ansatz (CCSD). Werden Terme in die Entwicklung der Wellenfunktion einbezogen, die explizit vom Elektron-Elektron-Abstand abhängen, werden die Bestimmungsgleichungen regularisiert und die numerische Stabilität und Leistungsfähigkeit der Algorithmen werden verbessert. Der hohen Anzahl der Dimensionen der Wellenfunktionen kann durch Tensor- Näherungen mit niedrigem Rang und durch explizite Korrelation, was die Gleichungen regularisiert, begegnet werden. Darüberhinaus führt die Entfernung der Cusps aus der Wellenfunktion zu niedrigeren Rängen in den Tensornäherungen. MRA-Methoden sind lokal und niedrig-skalierend, was zu schnellen Algorithmen führt, sie sind geeignet für moderne, massiv-parallele Rechnerarchitekturen, und sie sind daher potentiell auch an großen Molekülen anwendbar. Das Ziel des Projektes ist es, korrelierte quantenchemische Methoden in der MRA zu entwickeln, insbesondere sollen MRA-CCSD Energien und MRA-MP2-Eigenschaften erster Ordnung entwickelt und implementiert werden. Die weitere Entwicklung der MRA- Algorithmen wird in weiterer Schwerpunkt der vorgeschlagenen Forschung sein. Schließlich sollen die neuen Methoden validiert werden und im Rahmen eines Multi-Level QM/QM-Verfahrens verwendet werden, um Physisorption und Chemisorption von Molekülen auf Oberflächen zu untersuchen.

Principal Investigators
Bischoff, Florian Dr. (Details) (Theoretical Chemistry)

Financer
DFG: Sachbeihilfe

Duration of Project
Start date: 03/2014
End date: 01/2020

Last updated on 2020-17-08 at 11:50